故事发生在巡之丘学园中，丈枪由纪（水濑祈 配音）天真可爱，是名副其实的开心果。惠飞须泽胡桃（小泽亚李 配音）踏实可靠，她的坚强和元气影响了身边的每一个人。若狭悠里（市道真央 配音）温柔坚强，是大家心目中稳重的靠山。直树美纪（高桥李依 配音）外表冷漠，但内心的热情不容忽视。这些可爱的孩子们共同组成了“学园生活部”，每天都在进行愉快的部活。
为了对抗突然出现的人类之敌「涅洛伊」，世界各国组成了联合军。但能够与他们对抗的，仅有具备特殊魔力的少女们而已……。由联合军主导的柏林夺还作战终于启动，再次成军的第501统合战斗航空团「强袭魔女」，在新的501成员「服部静夏」加入后，与涅洛伊的殊死战斗逐渐扩大化！究竟柏林的天空能否得到解放！？
