故事发生在樱丘高中，围绕着由五个成员组成的轻音部展开。这支名为“放学后茶会”的乐队中，担任吉他和主唱的是天然呆少女平沢唯（丰崎爱生 配音），担任贝斯手的是稳重但容易害羞的秋山澪（日笠阳子 配音），担任鼓手的部长，是非常有活力的田井中律（佐藤聪美 配音），温柔热情的键盘手是琴吹紬（寿美菜子 配音），吉他手是学妹中野梓（竹达彩奈 配音）。新学年开始，除了小梓，大家都升上三年级，还被分到了同一个班级。然而要是再不招揽新成员入部，来年四名成员毕业离校，轻音部就要面临废部的命运了。
30年前，未知的“侵略性外来生物”突然出现，世界曾一度濒临毁灭。人类与这些被称为“侵略种”的生物相互争夺生存空间。虽然目前人类的安全勉强得到了保障，但世界随时可能走向终结。人们在恐惧死亡与毁灭的同时，只能对危险和灾难视而不见，麻木地过着日常生活。在这样的世界里，联合国危险生物调查机构“EXCEEDS”为了抵御“侵略种”带来的危机与灾害，开始了行动。故事的开端位于远东的岛国“瑞穗”。一位在离岛上生活、以驱除“侵略种”为业的猎人少女——久濑椎名。她唯一的愿望就是与家中唯一的亲人妹妹刹那平静地生活下去。然而，降临在椎名身上的事件究竟是——？
故事将衔接TV版第三季结局紫悦进化为天角兽加冕成新公主之后的生活。紫悦公主加冕后不久，水晶帝国的珍贵王冠被盗。为了找回王冠，她独自前往一个平行世界。在那里，她发现自己变成了人类少女高中生，拥有双手和双腿站立的能力，而穗龙则变成了一只狗。紫悦逐渐适应了人类生活，并重新遇到了化身为人类的小马朋友们：云宝黛茜、苹果嘉儿、珍奇、柔柔、碧琪和音韵公主。她们一起展开寻找王冠的冒险。尽管形态改变，友谊的魔法依然强大。最终，她们成功找回王冠，紫悦也领悟到友谊和勇气的珍贵。这次冒险让她更加成熟，明白了作为公主的责任。她带着新的感悟回到小马国，继续守护朋友和王国。
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